宽带光源和短波光源在物理、化学、材料科学、信息通信和处理等方面有着广泛的应用需求，二次谐波和三次谐波产生等非线性光学过程是扩展激光频谱范围的有效方法。准相位匹配技术(quasi-phase matching， QPM)可以有效地补偿非线性转换过程中的相位失配，实现高效率的非线性转换。

　　近日，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室（筹）光物理重点实验室李志远研究员研究组在博士生陈宝琴、任明亮、张超，以及青年职工刘荣鹃等的共同努力下，在啁啾结构的周期性极化铌酸锂晶体中，基于多阶准相位匹配过程和能带设计方法，实现了宽带二次谐波和三次谐波的同时产生。

　　铌酸锂作为一种铁电晶体，广泛地应用于非线性光学频率转换。通过外加高压电脉冲的方法，能使晶体内的电偶极矩发生反转，进而使晶体的二阶非线性系数发生符号的改变。辅助以各种图案的电极，可制备出周期、准周期、非周期等非线性超晶格结构材料。该研究组沿光传播的方向，将负畴的宽度选为固定值，通过改变正畴的宽度来改变极化的周期，实现了啁啾结构的周期性极化铌酸锂晶体（如图1a）。

图1  啁啾结构的铌酸锂非线性超晶格产生二次谐波和三次谐波的原理

　　理论分析表明，对于某个特定波长的基频泵浦光，该啁啾结构总存在一段区域使得基频波和倍频波满足准相位匹配，而且不同的波长对应于不同的区域，因此该结构能够满足宽带的准相位匹配条件。研究组在室温下用外加脉冲强电场极化的方法制备了啁啾结构周期性极化铌酸锂晶体（如图1b），通过对畴结构进行傅里叶变换，得到了样品的倒格矢分布，联合倍频过程及和频过程的色散曲线进行分析（如图1c），结果表明该啁啾结构具有四个有效非线性系数较大、具有一定宽度的倒格矢带，分别对应于中心波长的一阶、二阶、三阶和四阶准相位匹配过程。更为重要的是，该啁啾结构不仅能提供二次谐波准相位匹配过程所需的倒格矢，也能对和频过程的相位失配进行补偿。利用一阶准相位匹配的倍频过程以及三阶准相位匹配的和频过程，在同一非线性超晶格结构中可同时实现宽带的二次谐波和三次谐波产生。

图2  二次谐波的光斑

　　该研究组用光学参量振荡器产生的纳秒激光进行倍频实验（如图2-3），实现了高转换效率的宽带二次谐波（带宽100nm，转换效率>30％）和三次谐波（带宽75nm，转换效率>2％）的同时输出。由于在一块非线性晶体中可实现三基色——红、绿、蓝的产生，该啁啾结构非线性超晶格材料展现了在大屏幕激光显示方面的巨大潜力。

图3  三次谐波的光斑